机器学习量子化学的计算代价
化学物理
2020-06-15 v2 计算物理
摘要
基于计算量子力学的分子与材料设计活动消耗了越来越多的高性能计算资源，使得提高作业调度效率变得可取，以减少碳足迹或浪费性支出。我们引入了针对常见量子化学任务计算代价的量子机器学习（QML）模型。对于二维非线性玩具系统、单点、几何优化和过渡态计算，QML模型对挂钟时间的样本外预测误差随训练集大小系统性衰减。我们给出了一个含两个函数和三种常用优化器的玩具系统，以及数千个有机分子系统（包括闭壳与开壳平衡结构以及过渡态）的数值证据。所考虑的电子结构理论层级包括B3LYP/def2-TZVP、MP2/6-311G(d)、局域CCSD(T)/VTZ-F12、CASSCF/VDZ-F12和MRCISD+Q-F12/VDZ-F12。与传统的无差别作业处理相比，基于QML的挂钟时间预测在仅以数千个分子训练后，便显著提高了所有任务的作业调度效率。由此带来的CPU时间开销降低幅度为10%至90%。
引用
@article{arxiv.1908.06714,
title = {Machine learning the computational cost of quantum chemistry},
author = {Stefan Heinen and Max Schwilk and Guido Falk von Rudorff and O. Anatole von Lilienfeld},
journal= {arXiv preprint arXiv:1908.06714},
year = {2020}
}