用光冻结分子：强光-物质耦合能维持非平衡分子几何结构多久？
化学物理
2021-04-21 v1 材料科学
摘要
在分子光化学中，弗兰克-康登区域附近光激发的非平衡特性及随后的超快弛豫动力学限制了对它们化学反应性的控制。我们探讨如何利用光学微腔中的强光-物质耦合，从大规模复杂系统中大量可能性里隔离并优先选择特定反应路径。利用费米黄金规则（Fermi's Golden Rule）和真实分子参数，我们估算了分子构型可被“锁定”在非平衡激发态构型中的时间尺度，该尺度远超其天然弛豫时间。对于以上激子为主的上极化激元（upper polaritons），分子系统可被锁定在其基态几何结构中数十至数千皮秒，并随激子/声子耦合强度（黄-里斯参数，Huang-Rhys parameter）变化。另一方面，弛豫的下极化激元（LP）寿命几乎均匀分布在 2.1-2.4 ps 之间，且几乎与黄-里斯参数无关。
引用
@article{arxiv.2104.09631,
title = {Freezing molecules with light: How long can one maintain a non-equilibrium molecular geometry by strong light-matter coupling?},
author = {Eric R. Bittner and Ravyn A. Malatesta and Gabrielle D. Olinger and Carlos Silva-Acuña},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.09631},
year = {2021}
}
备注
Submitted perspective artcle