瞬态光吸收的第一性原理非平衡格林函数方法：应用于原子

我们提出了一种第一性原理非平衡格林函数（NEGF）方法来计算光学薄样品的瞬态光吸收谱。该方法可以处理任意强度、频率和持续时间的泵浦场，以及重叠和非重叠的泵浦与探测脉冲。电子-电子排斥通过关联自能考虑，所得的数值方案处理的矩阵随系统大小呈二次方缩放。讨论了两个最近的实验，第一个关于氦，第二个关于氪。对于第一个实验，我们解释了 Autler-Townes 吸收峰随泵浦-探测延迟 $\t$ 增加而弯曲的现象，并将该弯曲与气体的厚度和密度联系起来。对于第二个实验，我们发现泵浦产生的 Kr 离子混合物的显著光谱结构是{\em 动力学关联}效应的指纹，因此它们无法通过时间局域自能近似重现。值得注意的是，NEGF 方法还捕捉到了 Kr$^{2+}$ 相对于 Kr$^{1+}$ 的吸收起始延迟作为 $\t$ 的函数。