阶跃脉冲下分子器件动力学性质的第一性原理研究

我们报告了一种计算上可行的方法，用于第一性原理研究阶跃脉冲下分子器件的含时电流。对于分子器件，费米能级以下的所有共振态都对含时电流有贡献。因此，为了对分子器件的瞬态动力学进行定量分析，必须进行超越宽带极限的计算。基于文献\onlinecite{Maciejko}中计算瞬态电流的精确非平衡格林函数（NEGF）形式，我们开发了两种超越宽带极限的近似方案，它们均适用于使用NEGF结合密度泛函理论的第一性原理计算。通过与单能级量子点系统的精确解进行比较，进行了基准测试。两种近似方案均达到了良好的一致性。作为应用，我们在两种分子结构：Al-${\rm C}_{5}$-Al和Al-${\rm C}_{60}$-Al中，使用第一近似公式计算了相反电压$V_L(t)=-V_R(t)$下的瞬态电流。正如这些例子所示，我们的形式可以容易地应用于实际分子器件。重要的是，我们的新公式捕捉到了分子器件动力学性质的本质物理，并在$t=0$和$t\rightarrow \infty$时给出了正确的稳态电流。