通过副本交换元动力学研究团簇的有限温度性质：水九聚体
统计力学
2011-03-07 v1
摘要
我们提出了一种精确计算经典纳米团簇热性质的方法。该方法基于最近发展的增强采样技术——副本交换元动力学，能够给出每个相关团簇结构的真实自由能，直接对其势阱进行采样并测量其在完全平衡下的占据数。所有熵源，无论是振动、转动非谐性，尤其是构型熵（后者在许多团簇研究中常被忽略），都被自动包含在内。在当前的演示中，我们选择了水九聚体 (H2O)9，这是一个极其简单的团簇，但其相关的结构谱却展现出足够的复杂性和有趣的物理性质。在水的标准 TIP4P 势描述下，我们发现九聚体的第二相关结构比第一相关结构具有更高的构型熵，因此两者的自由能随温度升高而意外地发生交叉。
引用
@article{arxiv.1103.0972,
title = {Finite temperature properties of clusters by replica exchange metadynamics: the water nonamer},
author = {Yingteng Zhai and Alessandro Laio and Erio Tosatti and Xin-Gao Gong},
journal= {arXiv preprint arXiv:1103.0972},
year = {2011}
}
备注
J. Am. Chem. Soc. 133, 2535-2540 (2011)