飞秒电子衍射揭示热电材料 SnSe 中的局域无序与局域非谐性
材料科学
2024-05-15 v1
摘要
原子与分子的微观排列是决定材料行为与性能的关键因素。除长程周期性外，偏离平均晶格结构的局域无序及其局域结构，在决定晶态功能材料中声子、电子与自旋子系统的物理性质方面起着至关重要的作用。实验表征此类局域无序的三维原子构型并将其与高级功能相关联，仍是一项重大挑战。由于传统探测技术是在平衡态下表征，静态或动态的局域无序的时间域演化信息随之丢失。结合飞秒电子衍射、结构因子计算与 TDDFT-MD 模拟，我们独家识别了热电材料 SnSe 中的静态局域无序及其局域非谐性。时间域中的超快结构动力学揭示了 Sn 显著的静态偏离对称位移（约 0.4 埃），且该局域无序的非谐性在光激发后 100 fs 内诱导了超快原子位移。局域非谐性的微观图像给出了实空间中 THz 爱因斯坦振子的直接且首要的特征信号。因此，由局域无序、爱因斯坦振子与局域非谐性构成的类玻璃热输运通道，更新了人们对 SnSe 中长期备受争议的超低热导率的 fundamental 认识。跨越一个至数个晶胞的局域无序在热电材料、多铁性材料与关联电子材料中是普遍且不可或缺的。我们这种利用超快结构动力学揭示三维局域无序与局域关联相互作用的方法，将激发材料科学中构效关系构建的广泛兴趣。
引用
@article{arxiv.2310.00890,
title = {Femtosecond electron diffraction reveals local disorder and local anharmonicity in thermoelectric SnSe},
author = {Jingjun Li and Yingpeng Qi and Qing Yang and Luye Yue and Changyuan Yao and Zijing Chen and Sheng Meng and Dao Xiang and Jianming Cao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.00890},
year = {2024}
}