热电材料 SnSe 中极化子形成的直接可视化

SnSe 是一种层状材料，目前保持着块体热电效率的纪录。这种高效率的主要决定因素被认为是声子系统内强非谐耦合导致的反常低导热率。本文中，我们通过直接可视化该材料中极化子的形成，表明 SnSe 中载流子系统的性质同样由与声子的强耦合所决定。我们采用超快电子衍射与漫散射，在动量与时间上追踪声子对跨越带隙光掺杂自由载流子的响应，观察到驱动载流子局域化的双峰各向异性晶格畸变。相对较大（\SI{18.7}{\angstrom}）的准一维极化子在 \SI{300}{\femto\second} 时间尺度上形成，而较小（\SI{4.2}{\angstrom}）的三维极化子形成时间长约一个数量级（\SI{4}{\pico\second}）。这一差异似乎是 SnSe 中极各向异性电子-声子耦合的结果，其仅对区中心极性光学声子存在强 Fr\"ohlich 耦合。这些结果表明，在最优掺杂水平下 SnSe 中的载流子导致高密度极化子，且强电子-声子耦合对该基准材料乃至更广泛高性能热电材料的热电性能同样关键。