弱极化光声子散射解耦层状热电材料中的电子与声子传输

高性能热电(TE)材料对于高效废热回收和固态制冷技术至关重要。在TE材料设计中，电导率($\sigma$)、塞贝斯系数($S$)和晶格热导率($\kappa_{\mathrm{L}}$)之间存在强烈的相互依赖性。层状化合物可有效抑制沿横向方向的$\kappa_{\mathrm{L}}$，由于分子间作用力较弱；然而，它们常常因受限的能带色散和强烈的极化光声子(POP)散射而导致载流子迁移率($\mu$)较低。本文进行高通量密度泛函理论计算筛选236种层状半导体，识别出具有低有效质量($m^{*}$)和弱POP散射的候选材料。我们识别出23种具有高横向$\mu$的化合物，其中14种表现出较大的功率因子($S^{2}\sigma$)。值得注意的是，GaGe$_{2}$Te在实现异常高的横向$\sigma$和功率因子方面表现突出，这得益于较小的$m^{*}$和较小的离子介电常数。同时，GaGe$_{2}$Te在300K时呈现出横向$\kappa_{\mathrm{L}}$仅为0.57~W~m$^{-1}$~K$^{-1}$的超低热导率，这源于分子间键合的弱性和显著的声子无谐性。这些结果表明，通过减轻POP散射可有效解耦层状材料中的电子与声子传输，从而为高性能热电材料的设计提供了可行路径。