模拟临界系统中无谐声谱：自洽声子与温度依赖有效势方法
材料科学
2025-04-18 v2 统计力学
计算物理
摘要
理解和模拟受强离子无谐性影响的材料的热力学与动力学性质是材料科学中的核心挑战。在呈现临界位移行为的材料中尤其如此，如铁电相变近处、电荷密度波或一般位移二阶相变。在这些情况下，分子动力学会出现临界减慢和序参的涌现长程波动。两种主要方法用于解决此问题：声子自洽重整，如自洽谐和声子近似(SCHA)和自洽声子(SCP)，以及从短时间分子动力学轨迹拟合势能景观的方法，如温度依赖有效势(TDEP)。尽管这些方法广泛使用，但在临界点附近的局限性常被忽视。本文建立了一套针对关键物理量准确性的指导原则：用于计算相图的自由能、用于推断相稳定性和临界行为的静态关联函数，以及用于振动谱和热力学输运的动力学关联函数。我们还引入了新的TDEP实现，以修复动力学谱的计算，恢复标准TDEP方法违反的正确扰动极限。结果在一个精确的二维无谐势和两个典型无谐晶体：铅钙钡矿PbTe和金属卤化物钙钛矿CsSnI3上进行了基准测试。
引用
@article{arxiv.2407.03090,
title = {Simulating the anharmonic phonon spectrum in critical systems: self-consistent phonons and temperature-dependent effective potential methods},
author = {Lorenzo Monacelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.03090},
year = {2025}
}
备注
25 pages, 12 figures