自洽谐近似下 PbTe 和 SnTe 的非谐声子谱

在室温下，PbTe 和 SnTe 是具有立方结构的高效热电材料。在低温下，SnTe 经历铁电相变，其临界温度强烈依赖于空穴浓度，而 PbTe 则是一种初期铁电体。通过使用随机自洽谐近似，我们研究了这两种体系中的非谐声子谱以及铁电相变的发生。我们发现，振动谱强烈依赖于密度泛函理论中交换关联核所使用的近似。如果采用梯度修正和理论体积，则自由能 Hessian 矩阵的计算会得到与两种体系的实验数据吻合良好的声子谱。在 PbTe 中，我们重现了在非弹性中子散射中探测到的横光学模声子伴峰，以及沿 $\Gamma$X 方向的横光学模与纵声学模之间的交叉。在 SnTe 的情况下，我们描述了从高温 Fm$\overline{3}$m 结构到低温 R3m 结构的铁电相变的发生。