基于平行传输规范与自适应压缩交换形式实现的快速实时含时杂化泛函计算
计算物理
2019-07-24 v2
摘要
我们提出了一种加速含时密度泛函理论(rt-TDDFT)中采用杂化交换关联泛函计算的新方法。对于大型基组,大规模计算的计算瓶颈在于将Fock交换算符作用于含时轨道。我们的主要目标是在不损失精度的情况下降低Fock交换算符的施加频率。我们通过结合最近发展的平行传输(PT)规范形式与自适应压缩交换算符(ACE)形式来实现这一点。在所有规范选择中,PT规范给出最慢的可能动力学。当与Crank-Nicolson(CN)格式等隐式时间积分器耦合时,所得的PT-CN格式可将时间步长从亚阿秒显著增大到10–100阿秒。在每个时间步,PT-CN需要在时间自洽求解轨道。我们利用ACE在该非线性系统中延迟Fock交换算符的更新,同时保持相同的自洽解。我们使用平面波基组和HSE泛函,通过计算苯分子的吸收谱以及体硅系统对超快激光脉冲的响应,验证了所得PT-CN-ACE方法的性能。我们给出了PT-CN-ACE方法对32至1024个原子、最多2048个计算核的硅系统的强标度与弱标度。与四阶Runge-Kutta方法(RK4)等标准显式时间积分器相比,PT-CN-ACE可将Fock交换算符的施加次数减少近70倍,从而将1024原子系统的总挂钟时间减少46倍。因此,我们的工作首次使得采用大型基组的杂化泛函rt-TDDFT计算能够常规进行。
引用
@article{arxiv.1809.09609,
title = {Fast real-time time-dependent hybrid functional calculations with the parallel transport gauge and the adaptively compressed exchange formulation},
author = {Weile Jia and Lin Lin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1809.09609},
year = {2019}
}