用于价带与芯层阿秒瞬态吸收光谱的精确相对论实时含时密度泛函理论
化学物理
2023-02-14 v2
摘要
对阿秒泵浦-探测瞬态吸收光谱 (TAS) 中观察到的触发纯电子动力学的非平衡过程进行第一性原理理论建模仍是一项具有挑战性的任务，特别是对于包含标量相对论效应和自旋轨道相对论效应特征的重元素和/或芯层激发。为了解决这一问题，我们在相对论实时含时密度泛函理论 (RT-TDDFT) 框架内构建了一种模拟 TAS 的方法，适用于价带和芯层能级区域。特别是对于 TAS，全四分量 RT 模拟在计算上是可行的，但计算需求极高。因此，除了 4c 方法外，我们还引入了原子平均场精确二分量 汉密尔顿量，以在 RT-TDDFT 中考虑单电子和双电子图像变化校正。amfX2C 在计算成本仅为 4c 方法的一小部分的情况下保持了其精度。最后，我们将该方法应用于研究实验相关系统的价带和近 L-边 TAS 过程，并利用相对论非平衡响应理论提供了额外的物理见解。
引用
@article{arxiv.2211.16383,
title = {Accurate Relativistic Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory for Valence and Core Attosecond Transient Absorption Spectroscopy},
author = {Torsha Moitra and Lukas Konecny and Marius Kadek and Angel Rubio and Michal Repisky},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.16383},
year = {2023}
}