面向数值原子轨道的准实时TDDFT模拟的混合规范方法
材料科学
2025-01-22 v1
摘要
超快实时动力学对于理解广泛的物理过程至关重要。实时时依赖密度泛函理论（rt-TDDFT）已成为模拟这些动力学过程的强大计算工具，为洞察超快过程和光-物质相互作用提供了见解。在周期性系统中，速度规范至关重要，因为它可在外部电场作用下保持系统的周期性。数值原子轨道（NAO）因其高效性和局域性而广泛应用于 rt-TDDFT 代码中。然而，直接将速度规范应用于 NAO 基组会忽略由矢量势引起的原子轨道中位置依赖相位变化，导致计算误差尤为显著——尤其是在电流计算中。为解决此问题，我们开发了一种混合规范方法，融合了电场和矢量势，保留了原子轨道中必不可少的相位信息，从而消除这些误差。我们的基准结果表明，混合规范完全解决了 NAO 计算中速度规范所遇到的问题，提供准确可靠的结果。该算法为未来研究使用 NAO 基组进行周期性系统中超快动力学提供了稳健的框架。
引用
@article{arxiv.2501.11961,
title = {Hybrid Gauge Approach for Accurate Real-Time TDDFT Simulations with Numerical Atomic Orbitals},
author = {Haotian Zhao and Lixin He},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.11961},
year = {2025}
}