基于BTB分子结电导计算的快速Fisher-Lee方法:异构化与电极耦合效应
介观与纳米尺度物理
2021-07-20 v1 材料科学
化学物理
摘要
本工作中,我们实现了Fisher-Lee形式体系,将非平衡格林函数与紧束缚密度泛函耦合以处理大型分子体系。该方法用于确定基于文献中七种不同单体的低聚物的衰减常数(处于非共振隧穿区)。结果与实验测量吻合良好。随后将该方法来探究夹在金(Au)、钛(Ti)与石墨烯(G)电极之间的双噻吩基苯低聚物(BTB)的构象模式效应以及耦合的不对称性与强度。结果表明,构象模式对电导影响较小,因为所探索的所有构象中π电子离域均表现出相似行为。计算得到的衰减因子与接触耦合强度(Ti > Au = G)相当。金属-分子相互作用的电子分析揭示了Ti-C键的离子性,通过出现局域偶极导致0.35 eV的功函数变化。此外,发现Ti的d轨道与BTB的最低未占轨道(LUMO)强耦合,从而促进了电荷从Ti向分子的转移,这正是该强界面偶极的起源。然而,Au-C键被发现类似于C-C键,具有纯共价特征。结果证实了在Au-(BTB)n-Au与Au-(BTB)n-Ti情况下实验观测到的空穴输运机制,并预测了Ti-(BTB)n-Ti情况下空穴与电子混合输运的可能机制。
引用
@article{arxiv.2107.08836,
title = {Fast Fisher-Lee approach for conductance calculations on BTB-based molecular junctions: effects of isomerization and electrode coupling},
author = {Sylvain Pitié and Mahamadou Seydou and Yannick. J. Dappe and Pascal Martin and François Maurel and Jean Christophe Lacroix},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.08836},
year = {2021}
}