硫醇和胺连接分子中电子传导的第一性原理多体计算
介观与纳米尺度物理
2015-03-18 v1
摘要
利用非平衡格林函数结合完全自洽的GW近似，计算了通过硫醇、硫醇盐和氨基锚定基团连接到金电极的苯分子的电子电导。计算得到的苯二硫醇和苯二胺的电导比标准密度泛函理论（DFT）预测的低五倍，与实验非常吻合。相比之下，被广泛研究的苯二硫醇盐结构由于不饱和的硫键而具有显著更高的电导。这些发现表明，更复杂的金/硫醇盐结构（其中硫醇盐锚被金吸附原子化学钝化）是测量到的电导的原因。对通过DFT、Hartree-Fock和GW获得的能级排列的分析揭示了分子上的自相互作用修正（交换）以及金属-分子界面处的动态屏蔽的重要性。GW自能的主要效应是重整化能级位置，然而，它对分子共振形状的影响也影响了电导。从DFT或Hartree-Fock出发的非自洽G0W0计算得到的电导值在自洽GW结果的50%以内。
引用
@article{arxiv.1101.5309,
title = {First-principles many-body calculations of electronic conduction in thiol- and amine-linked molecules},
author = {M. Strange and C. Rostgaard and H. Hakkinen and K. S. Thygesen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1101.5309},
year = {2015}
}
备注
13 pages, 8 figures, to appear in PRB