分子结电导与温差电动势的定量精确计算
介观与纳米尺度物理
2015-06-15 v1
摘要
分子结的温差电动势测量最近作为一种补充传统电导测量的表征技术而受到关注。在此，我们利用第一性原理计算研究了连接到金电极的苯二胺 (BDA) 和苯二甲腈 (BDCN) 的电子电导和温差电动势。我们发现，当用多体 GW 近似描述交换关联效应时，这两种分子的计算结果与实验吻合极好。相比之下，标准密度泛函理论 (DFT) 的结果与实验偏差高达两个数量级。DFT 的失效对于 n 型 BDCN 结尤为显著，这是由于严重低估了最低未占分子轨道 (LUMO)。通过修正分子能级的自相互作用误差和镜像电荷效应，可以提高 DFT 结果的质量。最后，我们表明所考虑结的电导和温差电动势对金属 - 分子键合几何结构相对不敏感。我们的结果表明，当适当考虑交换关联效应时，可以从第一性原理计算预测分子结的电子和热电性质。
引用
@article{arxiv.1305.3048,
title = {Quantitatively Accurate Calculations of Conductance and Thermopower of Molecular Junctions},
author = {Troels Markussen and Chengjun Jin and Kristian S. Thygesen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1305.3048},
year = {2015}
}
备注
Submitted to special issue of pss (b)