基于第一性原理与分子动力学方法研究金-烷烃-金单分子结热导的变异性
介观与纳米尺度物理
2019-10-08 v1 材料科学
摘要
受近期实验的启发，我们研究了连接两个金电极的、不同长度的单个双硫醇化烷烃分子热导的变异性。为此，我们考察了(i)金属-分子接触与电极取向对直链烷烃热导的影响，(ii)通过扭转旁式缺陷实现的分子内无序的影响以及拉伸过程中的行为，以及(iii)由温度依赖的几何结构动态变化所引起的修正。对于前两个方面，我们结合密度泛函理论(DFT)与非平衡格林函数(NEGF)方法进行分析；在后者情形中，我们使用非平衡分子动力学(NEMD)。我们的计算显示了由于接触几何变化引起的声子热导变化幅度，表明旁式缺陷通常会降低热导但其在结拉伸时消失，以及高温下的热导来自于对许多结构型的 averaging，包括具有热激发旁式缺陷的烷烃。总体而言，对于室温研究，我们发现DFT-NEGF与NEMD方法之间具有良好的一致性。这证实了非谐效应在含有四到十个碳原子的烷烃链中不扮演主要角色。因此，声子热输运以弹性且相位相干的方式通过这些短分子结。
引用
@article{arxiv.1910.02443,
title = {Variability of the thermal conductance of gold-alkane-gold single-molecule junctions studied using ab-initio and molecular dynamics approaches},
author = {J. C. Klöckner and F. Pauly},
journal= {arXiv preprint arXiv:1910.02443},
year = {2019}
}
备注
13 pages, 5 figures