基于纠缠耦合簇模型计算双重态的激发能
化学物理
2025-04-08 v1
摘要
我们通过自旋适配形式的耦合簇单重与双重激发理论,给出了分子双重态的激发能。纠缠耦合簇方法为开放壳层物种自旋适配这一棘手问题提供了一种非常规的解决思路。在该方法中,高自旋开放壳层分子体系与非相互作用浴轨道耦合,形成总闭合壳层体系。在纠缠耦合簇理论中,自旋适配闭合壳层耦合簇的诸多吸引特性得以保留:聚类算符的明确定义以及可终止的Baker-Campbell-Hausdorff展开。其结果是针对开放壳层物种的自旋适配耦合簇理论。该模型所产生的激发能质量可与闭合壳层对应理论相媲美。此外,某些无法用替代的电离态运动方程方法准确建模的电离态,可以用纠缠耦合簇单重与双重激发模型加以描述。
引用
@article{arxiv.2504.04459,
title = {Excitation Energies from the Entanglement Coupled Cluster Model for Doublets},
author = {Sarai Dery Folkestad and Kristine Lauvstad Kruken and Henrik Koch},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.04459},
year = {2025}
}
备注
15 pages