基于多体消息传递的等变电子哈密顿量预测

Kohn-Sham 密度泛函理论哈密顿量的机器学习代理模型为加速预测材料电子性质（如电子能带结构和态密度）提供了强大工具。对于大规模应用，理想的模型应展现出高泛化能力和计算效率。在此，我们引入了 MACE-H 图神经网络，它将高阶体消息传递与节点阶数展开相结合，以高效获取所有相关的 $O(3)$ 不可约表示。该模型实现了高精度和高计算效率，并能捕获当前高达 $f$ 轨道矩阵相互作用块的完整局部化学环境特征。我们在多个二维材料的开放材料基准数据集以及一个块体金的新数据集上展示了该模型的准确性和可迁移性，在所有系统上均实现了矩阵元的亚 meV 预测误差和本征值的高精度。我们进一步分析了高体阶消息传递与局域性之间的相互作用，这使得该模型成为高通量材料筛选的有力候选者。