通过高斯过程回归增强材料中的第一性原理扩散计算
材料科学
2024-02-22 v1
摘要
鞍点搜索方案被广泛用于识别不同过程的过渡态，如化学反应、表面与体相扩散、表面吸附等。在原子数相对较多的固态材料中，常使用如二聚体法这类最小模式跟随方案，因为它们缓解了高维势能面上 Hessian 的计算。在此，我们展示可通过利用高斯过程回归（GPR）进一步加速二聚体搜索。GPR 作为代理模型，为二聚体提供所需的能量和力输入。我们测试了 GPR 加速的二聚体方法，用于预测 bcc 钼中空位介导自扩散的扩散系数以及六方二硫化钼中硫的扩散。我们采用多任务学习方法，利用能量与力输入间的共享协方差函数，并表明与先前使用的学习方法相比，多任务学习显著提升了 GPR 代理模型的性能。此外，我们证明平移-跳跃采样方法对于避免 GPR 代理模型过拟合最小模式跟随路径从而成功定位鞍点是必要的。我们表明，我们的方法将评估次数减少到常规二聚体所需的一小部分。
引用
@article{arxiv.2307.01407,
title = {Enhancing ab initio diffusion calculations in materials through Gaussian process regression},
author = {Seyyedfaridoddin Fattahpour and Sara Kadkhodaei},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.01407},
year = {2024}
}
备注
13 pages, 8 figures, 1 table, 5 supplemental figures, 2 supplemental tables, 1 supplemental note