高斯过程回归自适应密度引导方法：面向更大分子势能面的计算
化学物理
2023-07-26 v1
摘要
我们在 MidasCpp 程序中给出了高斯过程回归自适应密度引导方法 [J. Chem. Phys. 153 (2020) 064105] 的新程序实现。所做出的一系列技术与方法改进，使我们能将此方法扩展到比以往可处理分子系统更大的体系，并保持所构造势能面极高的精度。我们在一组尺寸递增的分子测试集上展示了该方法的性能，表明通过引入约 3 cm 基频激发的均方根偏差，可避免多达 80% 的单点计算。采用更严格的收敛阈值，可实现低于 1 cm 的更高精度，同时将单点计算数量减少多达 68%。我们进一步通过对采用不同电子结构方法时所测壁钟时间的详细分析来支持我们的发现。我们的结果表明，GPR-ADGA 是一种有效工具，可用于高性价比地计算适用于高精度振动光谱模拟的势能面。
引用
@article{arxiv.2303.15188,
title = {Gaussian Process Regression Adaptive Density-Guided Approach: Towards Calculations of Potential Energy Surfaces for Larger Molecules},
author = {Denis G. Artiukhin and Ian H. Godtliebsen and Gunnar Schmitz and Ove Christiansen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.15188},
year = {2023}
}