非晶硅纳米颗粒中增强的多激子产生

基于密度泛函理论 (DFT) 模拟的多体微扰理论 (MBPT) 计算表明，纳米级氢钝化硅纳米线 (NWs) 和准二维纳米薄膜中的多激子产生 (MEG) 强烈依赖于核心结构无序的程度。在电子 - 光子耦合和屏蔽库仑相互作用中工作至二阶，我们计算了量子效率 (QE)，即单个吸收光子产生的平均激子数，针对具有晶体和非晶核心结构的 ${\rm Si}_{29}{\rm H}_{36}$ 量子点 (QDs)、由这些 QDs 构建的简单立方三维阵列、晶体和非晶 NWs，以及同样具有晶体和非晶结构的准二维硅纳米薄膜。预测在这些纳米颗粒中（除了晶体 NW 和晶体薄膜，其 $QE\simeq 1$ 外），在约为 $3E_g$ 的光子能量处（其中 $E_g$ 为电子带隙），存在效率为 1.3 至 1.8 的高效 MEG。非晶纳米颗粒中的 MEG 因结构无序导致的电子局域化而增强。结合较低的带隙，预测纳米级非晶硅 NWs 和薄膜在太阳光谱范围内具有有效的载流子倍增。