基于玻恩-奥本海默近似第一性原理计算的量子晶体电子结构与光学性质
材料科学
2021-02-03 v1 计算物理
摘要
我们发展了一种在玻恩-奥本海默近似下精确考虑由量子与热核运动引起的电子结构重整化的形式体系。我们聚焦于由正则系综或巨正则系综下量子蒙特卡洛计算所得电子添加与移除能给出的基本能隙。该形式体系同样适用于基于密度泛函理论等的有效单电子理论。我们证明通过对总电子-离子波函数关于核平衡分布取边缘化可恢复电子（布洛赫）晶体动量，并描述了在玻恩-奥本海默近似下建立量子晶体电子激发能带结构的显式步骤。基于 Kubo-Greenwood 方程，我们讨论了核运动对光电导率的影响。我们的方法适用于核运动量子化的低温区域，且一般而言不同于半经典近似。我们将该方法应用于研究 200K 与 250 GPa 下 C2/c-24 晶态氢的电子结构，并讨论了 200K 下氢晶体与 297K 下碳金刚石的光吸收谱。
引用
@article{arxiv.2010.01988,
title = {Electronic structure and optical properties of quantum crystals from first principles calculations in the Born-Oppenheimer approximation},
author = {Vitaly Gorelov and David M. Ceperley and Markus Holzmann and Carlo Pierleoni},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.01988},
year = {2021}
}