电子流密度图揭示单分子-石墨烯-纳米带结中的独特电流模式
化学物理
2020-01-13 v2
摘要
为了辅助设计新型、高效的分子结，深入理解这些器件中精确的电荷传输机制至关重要。在本文中，我们以共价结合到石墨烯纳米带电极上的硝基取代低聚（亚苯基乙炔）为例，描述了一种从第一性原理出发研究纳米结空间分辨电子输运的程序。最近，我们证明了该单分子-石墨烯-纳米带结的导电性可以在顶栅位置施加静电场的作用下被定量且可逆地切换，这秉承了传统场效应晶体管的思路 [J. Phys. Chem. C, 2016, 120, 28808-28819]。研究发现，中心低聚物单元与外场对齐的倾向会引发阻尼旋转运动，并导致共轭 体系中断，从而大幅降低通过纳米结的电导。在当前工作中，我们使用驱动 Liouville-von-Neumann (DLvN) 方法进行含时电子输运计算，以模拟纳米结在两种逻辑状态下含时电势偏置下的电子电流动力学。我们的量子动力学模拟依赖于一种新型局域化程序，该程序使用由标准密度泛函理论计算获得的正交分子轨道集，为分子结的不同部分生成局域表示。透明的 DLvN 形式使我们能够直接获取密度矩阵并重建含时电子电流密度，从而揭示电子输运的独特机制细节。
引用
@article{arxiv.1707.07635,
title = {Electronic Flux Density Maps Reveal Unique Current Patterns in a Single-Molecule-Graphene-Nanoribbon Junction},
author = {Vincent Pohl and Lukas Eugen Marsoner Steinkasserer and Jean Christophe Tremblay},
journal= {arXiv preprint arXiv:1707.07635},
year = {2020}
}