分子固体中的电子关联与几何阻挫——对 $\beta^\prime$-$X$[Pd(dmit)$_{2}$]$_{2}$ 的系统性第一性原理研究

我们利用第一性原理密度泛函理论计算，系统性地推导了分子固体 $\beta^\prime$-$X$[Pd(dmit)$_{2}$]$_{2}$（$X$ 表示阳离子）的低能有效哈密顿量，并阐明了阳离子如何控制二聚体间转移积分与相互作用参数。使用精确对角化方法求解有效模型，结果表明在实验所报道的自旋液体候选材料 $X$=EtMe$_{3}$Sb 附近，反铁磁有序磁矩被显著抑制。我们还表明几何阻挫与离位相互作用均在反铁磁有序的抑制中起关键作用。这种低能有效哈密顿量的系统性推导与分析，为澄清在 $\beta^\prime$-EtMe$_{3}$Sb[Pd(dmit)$_{2}$]$_{2}$ 中发现的量子自旋液体的本质提供了坚实基础。