基于机器学习加速分子动力学预测的骨架组成与NH3对Cu-CHA催化剂中Cu+扩散的影响
化学物理
2023-05-23 v1
摘要
铜交换沸石依赖可移动的溶剂化Cu+阳离子实现催化活性，但骨架组成对传输的作用尚不完全清楚。从头算分子动力学模拟可提供定量的原子尺度洞察，但计算成本过高，难以探索大尺度长度/时间与多样组成。我们报告了一种机器学习原子间势，其精确复现从头算结果并有效泛化，从而允许对大超晶胞与多样化学组成进行多纳秒模拟。[Cu(NH3)2]+迁移的偏置与无偏模拟表明，八元环中的铝配对加速了局部跳跃，并证明NH3浓度升高增强了长程扩散。在同一笼中发现两个[Cu(NH3)2]+络合物（对SCR-NOx反应关键）的概率随Cu含量与Al含量增加，但与Cu+的长程迁移无关。支持性实验证据来自具有受控化学组成的Cu-CHA催化剂反应性测试。
引用
@article{arxiv.2305.12896,
title = {Effect of framework composition and NH3 on the diffusion of Cu+ in Cu-CHA catalysts predicted by machine-learning accelerated molecular dynamics},
author = {Reisel Millan and Estefania Bello-Jurado and Manual Moliner and Mercedes Boronat and Rafael Gomez-Bombarelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.12896},
year = {2023}
}