锂掺杂氢化镁中的掺杂剂-空位结合效应
材料科学
2015-05-20 v1
摘要
我们结合从头计算和统计力学，研究了在氢化镁(MgH2)中Li+取代Mg2+并伴随形成带正电（相对于原位的原始离子）的氢空位的过程。我们在此表明，掺杂剂与空位缺陷之间的结合能导致大量空位被俘获，从而显著减少了可用于扩散的自由空位数量。自由空位的浓度最初随掺杂剂浓度增加而增加，但在约1 mol%的Li掺杂时达到最大值，并随进一步掺杂而缓慢下降。在最佳掺杂水平下，相应的自由空位浓度远高于典型储氢条件下纯MgH2中带电和中性空位的平衡浓度。我们还表明，在任何显著的Li浓度下，Li掺杂的MgH2在热力学上相对于相分离为纯镁和氢化锂是亚稳态的，即使考虑了掺杂剂-空位相互作用和构型熵效应提供的稳定化作用也是如此。我们的结果表明，锂掺杂可能增强氢在氢化物中的扩散，但仅限于由最佳掺杂浓度决定且受掺杂相稳定性制约的有限程度。
引用
@article{arxiv.1009.4806,
title = {Dopant-vacancy binding effects in Li-doped magnesium hydride},
author = {Kyle C. Smith and Timothy S. Fisher and Umesh V. Waghmare and Ricardo Grau-Crespo},
journal= {arXiv preprint arXiv:1009.4806},
year = {2015}
}
备注
31 pages, 2 tables, 6 figures. Accepted (Sept/2010) for publication in Phys. Rev. B