悬浮石墨烯金属介导刻蚀的直接实验证据

在球差校正扫描透射电子显微镜中，对沉积了 Cr、Ti、Pd、Ni、Al 和 Au 金属原子的悬浮单层石墨烯进行了原子级分辨率的高角环形暗场成像。结合用于识别单个杂质原子的电子能量损失谱，结果表明纳米级孔洞被刻蚀进石墨烯中，起始于除金以外的所有金属物种的单个原子与石墨烯密切接触的位点。电子束扫描过程在将金属原子从初始金属沉积过程中形成的团簇推动到洁净的石墨烯表面方面起到了关键作用，在那里它们启动了成孔过程。结合文献中的计算，我们讨论了我们的观察，这些计算预测当存在金属吸附原子时，石墨烯中的空位形成能大幅降低。尽管之前的计算未预测到，我们也讨论了氧原子在此过程中的必要性和重要性，这是基于我们在存在 Si 杂质原子的情况下观察到原始石墨烯中孔洞形成的现象，并得到了新的计算的支持，这些计算预测当存在 SiOx 分子时空位形成能会急剧下降。