激光激发硅的介电响应

我们计算了晶体硅在高强度激光脉冲照射后的介电响应，采用含时密度泛函理论 (TDDFT) 对动力学进行建模。通过将泵浦场和探测场作为外场包含在内，求解含时 Kohn-Sham 方程来数值模拟泵浦 - 探测测量。正如预期，激发的硅在其响应中表现出电子 - 空穴等离子体的特征。我们将计算得到的响应与热模型以及简单的 Drude 模型进行了比较。热模型仅需静态 DFT 计算即可制备电子激发态物质，并且在相同的电子 - 空穴密度下与 TDDFT 结果吻合较好。具有两个拟合参数（电子有效质量和碰撞时间）的 Drude 模型在较低激发能量下也显示出相当好的一致性；拟合的有效质量与载流子能带色散一致。提取的 Drude 寿命范围从弱泵浦场下的 6 fs 到强场下更低的值。然而，我们发现 Drude 模型在最高场强下无法很好地拟合介电函数的虚部。比较热模型与 Drude 模型，我们发现提取的寿命处于同一范围，即 1-13 fs，具体取决于温度。这些短暂的 Drude 寿命表明，尽管不存在电子散射，TDDFT 中仍可能存在强阻尼。TDDFT 响应与其他模型之间的一个显著差异是，对探测脉冲的响应取决于泵浦脉冲的偏振。我们还发现介电函数的虚部可能为负，特别是当泵浦场和探测场平行偏振时。