六方氮化硼中碳中心对介电环境的敏感性

利用范德瓦耳斯材料作为量子应用中的缺陷承载平台的一个关键优势是，缺陷与表面或衬底的距离可控，从而改善光提取、增强与光子元件的耦合，或实现更灵敏的计量。然而，这一特性给缺陷识别与表征带来了显著挑战，因为缺陷的光电性质取决于原子环境的具体细节。本文探讨了环境如何影响六方氮化硼（hBN）中碳杂质中心性质的各种机制。我们比较了块体类与少层薄膜中此类缺陷的光学与电子性质，展示了零声子线能量的改变、声子边带的修饰以及非均匀展宽的增强。为厘清导致这些变化的各种机制（包括缺陷中心的原子结构、电子波函数以及介电屏蔽环境），我们结合了基于密度泛函理论的从头算计算与量子嵌入方法。通过研究嵌入单层与块体 hBN 中的多种碳基缺陷，我们证明环境变化的主导效应是缺陷轨道内及轨道间密度-密度库仑相互作用的屏蔽。我们对实验与理论发现的比较分析，为改进低维材料中的缺陷识别以及开发介电环境的原子尺度传感器铺平了道路。