优化四元混合金属硫卤化物的设计规则
材料科学
2025-11-20 v2
摘要
四元混合金属 M(II)2M(III)Ch2X3 硫卤化物是一类新兴的光伏吸收体材料，它结合了铅基卤化物钙钛矿的有利光电性质与金属硫属化物的稳定性。受近期无铅混合金属硫卤化物材料发现的启发，我们结合密度泛函理论与机器学习，确定了无铅和含铅材料空间中的组分趋势与化学设计规则。我们共探索了 54 种 M(II)2M(III)Ch2X3 材料，其中 M(II) = Sn, Pb，M(III) = In, Sb, Bi，Ch = S, Se, Te，X = Cl, Br, I，涵盖每个相（Cmcm、Cmc21 和 P21/c）。P21/c 相是低温下的平衡相，其次是 Cmc21 和 Cmcm。Cmcm 和 Cmc21 中的基本带隙小于 P21/c 中的带隙，但直接带隙在 Cmcm 和 Cmc21 中更为常见。P21/c 中的电子有效质量显著大于 Cmcm 和 Cmc21，而空穴有效质量在所有三个相中几乎相同。利用随机森林回归，我们发现两个电子受体位点（Ch 和 X）在塑造混合金属硫卤化物化合物的性质方面起关键作用。此外，电子供体位点（M(II) 和 M(III)）可用于微调材料性质以满足特定应用需求。这些设计规则能够为各种应用精确裁剪混合金属硫卤化物化合物。
引用
@article{arxiv.2505.19882,
title = {Design Rules for Optimizing Quaternary Mixed-Metal Chalcohalides},
author = {Pascal Henkel and Jingrui Li and Patrick Rinke},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.19882},
year = {2025}
}