基于半经验/机器学习建模的 2D 系统中硫化物掺杂势垒调查：覆盖 4000 种材料
材料科学
2026-02-27 v1
摘要
对具有低能垒进行杂质吸附的二维材料进行充分表征是推动基于催化、传感和表面功能化的应用的关键。然而，第一性方法如 DFT 常常在可行的大规模筛选中计算极其昂贵。鉴于这种情况，我们采用数据驱动方法，将半经验的 Extended Huckel 方法与机器学习技术相结合，用于估算三种相关硫化物杂质（S、Se 和 Te）的吸附能垒。为此，我们考虑了在 C2DB 中发现的 4036 种二维材料。该方案采用 EHM 计算沿三个平面迁移路径的能量轮廓，以此推导出平均能垒。杂质与二维表面之间的平衡距离并非从耗费昂贵的几何优化中计算得出，而是从一个简单的有效现象学表达式中估算得出。然后从 Matminer 库中获取物理化学描述符。测试了四种不同的 ML 模型，XGBoost 性能最佳。我们进一步使用 SHAP 来验证所得预测，关注约 1500 种显示最低能垒值材料。众所周知，我们确立了平均价电子数、电负性和原子序数通常是最相关的属性，用于验证 ML 模型。但我们也能够确定，对于不同的硫化物原子，哪些其他少数描述符同样显著影响吸附性质。我们的结果表明， 当与可解释的 ML 协议结合时，EHM 能够产生一种可扩展框架，用于选择表现出所需捕获/释放动力学的 2D 结构，这些动力学在各种应用中都有关。
引用
@article{arxiv.2602.22978,
title = {Chalcogen Impurity Barriers in 2D Systems via Semi-Empirical/Machine Learning Modeling: A Survey over 4000 Materials},
author = {M. L. Pereira Junior and M. G. E. da Luz and P. Cesana and A. L. da Rosa and M. J. Piotrowski and D. Guedes-Sobrinho and T. A. S. Pereira and E. A. Moujaes and A. C. Dias and R. M. Tromer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.22978},
year = {2026}
}
备注
25 pages, 09 figures