硅化物空位主导 pnictogen 类硃化卤物太阳能电池吸收材料中的电荷复合
材料科学
2025-04-28 v1
摘要
硅化物空位 (MChX, M = Bi, Sb; Ch = S, Se; X = I, Br) 代表一种新兴的无毒光伏吸收材料，因其有利的合成条件和优异的光电性质而受到青睞。尽管其抗缺陷特性被提出源于价带和导带的反键合性质，但实验报道的功率转换效率仍低于 10%，远非理想的 Shockley-Queisser 极限的 30%。本文采用先进的第一性原理计算和缺陷抽样技术，揭示了 MChX 材料中复杂的点缺陷景观，以 BiSeI 为例。我们发现此前被忽视的硒空位是关键的非辐射电荷复合中心，这些空位以高浓度存在，虽然捕获系数适中，但可将 BiSeI 的最大功率转换效率降至 24%。我们指出，此类有害效应可通过阴离子贫化合成条件和战略性的阴离子取代来缓解。基于这些洞见，并辅以进一步的模拟， 我们预测 BiSBr 将是一种更具抗缺陷性的光吸收材料。本研究不仅识别了 MChX 中限制效率的因素，也为其改进提供了道路，为下一代 solution-processed 硃化物光伏技术铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2504.18089,
title = {Chalcogen Vacancies Rule Charge Recombination in Pnictogen Chalcohalide Solar-Cell Absorbers},
author = {Cibrán López and Seán R. Kavanagh and Pol Benítez and Edgardo Saucedo and Aron Walsh and David O. Scanlon and Claudio Cazorla},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.18089},
year = {2025}
}
备注
10 pages, 4 figures