用于 transcorrelated 哈密顿量的密度矩阵重整化群：ab initio 系统中的基态与激发态
化学物理
2022-11-04 v2 强关联电子
摘要
我们提出一种密度矩阵重整化群（DMRG）算法的理论，该算法可求解非厄米 transcorrelated 哈密顿量的基态与激发态，并展示其在 ab initio 分子系统中的应用。Transcorrelation（TC）通过将已知物理（包括但不限于电子-电子尖点）包含在用于相似变换的 Jastrow 因子中，加速基组收敛速率。如近期一些研究所表明，它还提高了耦合簇单双激发（CCSD）等近似方法的精度。然而，TC 哈密顿量的非厄米性给 DMRG 等变分方法带来挑战。在 DMRG 框架中对矩阵乘积态（MPS）的虚时间演化被提出以规避此问题；但这目前仅限于处理基态，并且由于需要消除 Trotter 误差，其效率低于与时间无关的 DMRG（TI-DMRG）。在本工作中，我们展示通过对现有 TI-DMRG 算法做最小改动，即用通用 Davidson 求解器替换原始 Davidson 求解器，以在每个格点求解非厄米有效哈密顿量的几个低能右本征态，并遵循其余原始 DMRG 流程，便可在同一基组下外推至无限键维数极限时，比原始 DMRG 更高效地找到基态与激发态。正如预期，在 TC 框架内也观察到加速的基组收敛速率。
引用
@article{arxiv.2211.00173,
title = {Density Matrix Renormalization Group for Transcorrelated Hamiltonians: Ground and Excited States in \emph{ab initio} Systems},
author = {Ke Liao and Huanchen Zhai and Evelin Martine Christlmaier and Thomas Schraivogel and Pablo López Ríos and Daniel Kats and Ali Alavi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.00173},
year = {2022}
}