硬球晶体成核的分子动力学、伞形采样和前向通量采样：模拟技术的比较
软凝聚态物质
2012-08-17 v1
摘要
在过去的几年中，已经引入了多种模拟方法来研究成核等稀有事件。在本文中，我们使用三种数值技术检验了硬球的晶体成核速率：分子动力学、前向通量采样以及一种Bennett-Chandler型理论，其中成核势垒通过伞形采样模拟确定。将得到的成核速率与Harland和Van Megen [J. L. Harland and W. van Megen, Phys. Rev. E 55, 3054 (1997)]、Sinn等人 [C. Sinn et al., Prog. Colloid Polym. Sci. 118, 266 (2001)]以及Schatzel和Ackerson [K. Schatzel and B.J. Ackerson, Phys. Rev. E, 48, 3766 (1993)]的实验速率，以及Auer和Frenkel [S. Auer and D. Frenkel, Nature 409, 1020 (2001)]对单分散和5%多分散硬球的预测速率进行了比较。当以长时扩散单位检验这些速率时，我们发现所有理论预测的成核速率之间是一致的，然而，实验结果在低过饱和度下表现出显著不同的行为。此外，我们检验了在分子动力学、前向通量采样和伞形采样模拟中出现的预临界核。这些核的结构似乎与模拟方法无关，并且在所有情况下，核中平均包含的面心立方有序粒子显著多于六方密堆积有序粒子。
引用
@article{arxiv.1006.2925,
title = {Crystal nucleation of hard spheres using molecular dynamics, umbrella sampling and forward flux sampling: A comparison of simulation techniques},
author = {Laura Filion and Michiel Hermes and Ran Ni and Marjolein Dijkstra},
journal= {arXiv preprint arXiv:1006.2925},
year = {2012}
}
备注
Submitted to the Journal of Chemical Physics