基于前向通量采样的水溶液 NaCl 均相成核率计算
化学物理
2018-02-14 v1 统计力学
摘要
我们使用分子动力学模拟与称为前向通量采样（forward flux sampling）的路径采样技术，研究了 298 K、1 bar 下过饱和水溶液中 NaCl 晶体的均相成核。针对 Joung-Cheatham NaCl 力场结合 SPC/E 水模型，在一系列盐浓度下获得了成核率。计算所得成核率显著低于已有的实验测量值。本工作中成核率的估计不依赖经典成核理论，但模拟中观察到的路径表明，与基于奥斯特瓦尔德阶律的另类解释相比，成核过程更能由经典成核理论描述，这与某些先前相关模型的模拟相反。除 NaCl 核的尺寸外，我们发现新生团簇的结晶度在成核过程中起重要作用。高结晶度的核具有更高的生长概率与更长寿命，可能因其更少暴露于水合水。
引用
@article{arxiv.1711.07804,
title = {Forward Flux Sampling Calculation of Homogeneous Nucleation Rates from Aqueous NaCl Solutions},
author = {Hao Jiang and Amir Haji-Akbari and Pablo G. Debenedetti and Athanassios Z. Panagiotopoulos},
journal= {arXiv preprint arXiv:1711.07804},
year = {2018}
}