硬球悬浮液中沉降与结晶的相互作用

我们通过布朗动力学模拟，研究了在胶体硬球模型中沉降影响下的晶体成核过程。我们引入了作用于胶体流体的两个外场：均匀重力场（体积力）和通过固定一层平衡粒子（粗糙壁）施加的表面场。我们表明，由于动力学变慢，靠近壁面处的晶体成核受到抑制，且该效应的空间范围由键取向序的静态长度尺度控制。对于距离壁面大于该长度尺度的区域，沉降过程极大地提高了成核率，因为它导致底部附近的体积分数更高或过冷度更大。成核阶段与均匀情况类似，晶核平均呈球形且晶面在空间中随机取向。然而，生长阶段受到重力场引入的对称性破缺的显著影响，密度梯度导致附着率减慢，进而使晶核在横向上生长得更快。我们的研究结果表明，高密度区域晶体成核的增加可能是硬球晶体成核率在实验与模拟之间存在巨大差异的原因，值得注意的是，先前实验中的重力效应不可忽略。