硬球体系中异相与均相晶体成核的比较
软凝聚态物质
2021-04-28 v1
摘要
硬球模型体系在实验与模拟中均适于研究流体结晶的基本方面。在硬球流体胶体模型的实验中，流体不可避免地与样品池壁接触，此处可能发生异相结晶。本工作中我们使用模拟研究均相与异相结晶间的竞争。我们报道了不同限域壁诱导成核的模拟。将这些模拟结果与早前均相研究结合，使我们能评估均相与异相成核随壁类型、流体密度与系统尺寸的竞争。在光滑壁上，异相成核通常压倒均相成核。然而，即便对于随机涂覆直径约为流体球三倍大球的表面——如某些实验所用——异相成核在体积分数小于 0.535 时仍可能占主导。仅当我们发现有望保持与液体相同结构的无序涂层时，成核才可能发生于体相。因此，此类涂层或可用于实验中抑制异相成核。最后，我们报道了考虑体相与壁面晶坯形成的表观均相成核速率。我们发现表观总成核速率与“均相成核”实验所报者一致。这表明壁面异相成核或可部分解释实验测量与均相成核速率模拟估计间的巨大差异。
引用
@article{arxiv.2104.13116,
title = {Heterogeneous versus homogeneous crystal nucleation in hard spheres},
author = {Jorge R. Espinosa and Carlos Vega and Chantal Valeriani and Daan Frenkel and Eduardo Sanz},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.13116},
year = {2021}
}