调控二维 Mo$_{1-x}$W$_{x}$S$_{2}$ 合金中过渡金属原子有序度

二维过渡金属硫族化合物（2D TMDs）独特的光学与电子性质使其成为（光）电子学、催化等领域的 promising 材料。具体而言，2D TMDs 合金因其组分可控的性质具有广泛潜在应用。在可控且可扩展地制备这些合金方面仍存在若干重要挑战，例如实现对其原子有序度（即二维层内过渡金属原子的团簇化或随机混合）的调控。本工作中，采用原子层沉积（ALD）合成 TMD 合金 Mo$_{1-x}$W$_{x}$S$_{2}$，在完整组分范围 0 $\leq$ x $\leq$ 1 内具有优异的组分控制。重要的是，该组分控制使我们能在保持合金组分固定的同时，将合金的原子有序度从充分混合调控至团簇化，这通过原子分辨率 HAADF-STEM 成像直接确认。如光学透射光谱所证明，原子有序度的调控导致了带隙的调谐。该电子结构调谐与合金原子有序度的关系通过第一性原理计算进一步确认。此外，随着原子有序度从团簇化向充分混合调制，典型的 MoS$_{2}$ 与 WS$_{2}$ A$_{1g}$ 振动模式发生收敛。我们的结果表明，原子有序度是一个重要参数，可在实验中调控以针对特定应用精细调谐 2D TMD 合金的基本属性。