基于正则多积分解的分子电子哈密顿量的紧凑乘积和形式
化学物理
2024-02-21 v1
摘要
我们提出了一种以紧凑的乘积和 (SOP) 形式表示二次量子化电子哈密顿量的方法。该方法基于将原始哈密顿量投影到由自旋轨道组形成的子 Fock 空间上进行的正则多积分解 (CPD)。获取正则多积形式的算法始于一个精确的乘积和，然后使用交替最小二乘过程对其进行最优压缩。我们讨论了这种特定 SOP 与相关形式（即通常与矩阵乘积态结合使用的 Tucker 格式和矩阵乘积算符）的关系。我们在激发态水分子的电子动力学、反式多烯以及甘氨酸在内价电离后的电荷迁移上对该方法进行了基准测试。量子动力学计算采用二次量子化表示下的多层多组态含时 Hartree 方法 (MCTDH-SQR) 进行。其他基于树张量 Ans"atze 的方法也可能从这种通用方法中受益。
引用
@article{arxiv.2402.12919,
title = {Compact sum-of-products form of the molecular electronic Hamiltonian based on canonical polyadic decomposition},
author = {Sudip Sasmal and Markus Schröder and Oriol Vendrell},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.12919},
year = {2024}
}
备注
19 pages, 15 figures