抗积碳亚纳米脱氢催化剂：Pt$_n$Sn$_x$/SiO$_2$（n = 4, 7）
化学物理
2020-03-12 v1
摘要
我们针对烃类吸热脱氢反应，以乙烯中间体为模型反应物，对 Pt/SiO 与 PtSn/SiO（n = 4, 7）模型催化剂进行了实验与理论相结合的研究。研究发现，负载的纯 Ptn 团簇对 C2D4 脱氢具有极高活性，但因碳沉积与烧结的共同作用迅速失活，导致可及 Pt 位点的损失。向 Ptn 团簇中添加 Sn 可完全抑制 C2D4 脱氢与碳沉积，并稳定团簇以抵抗热烧结。理论表明，两体系在热学上均可访问大量团簇结构与吸附构型，形成统计系综。Pt4/SiO2 团簇以双σ键与π键两种构型结合乙烯，而 PtSn/SiO 仅以π模式结合 C2H4，双σ键合因 PtSn 团簇的电子与几何特征组合而被抑制。利用爬坡图像微动弹性带（CI-NEB）方法计算了可及团簇异构体上的脱氢反应剖面。
引用
@article{arxiv.2003.05079,
title = {Coking-Resistant Sub-Nano Dehydrogenation Catalysts: Pt$_n$Sn$_x$/SiO$_2$ (n = 4, 7)},
author = {Timothy J. Gorey and Borna Zandkarimi and Guangjing Li and Eric T. Baxter and Anastassia N. Alexandrova and Scott L. Anderson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.05079},
year = {2020}
}
备注
manuscript, supporting information, and tables of all data and structures