相干化学动力学作为量子游走 I：自由基对的反应算符
量子物理
2016-03-23 v2
摘要
经典化学动力学使用速率方程模型来描述反应随时间的进行。此类模型足以描述反应中不同状态之间不产生相干（换言之，仅包含非相干跃迁的反应）的状态转移。包含相干跃迁的一个著名示例反应是自由基对模型。此类反应的动力学由所谓的反应算符定义，该算符将自由基对状态确定为中间跃迁速率的函数。我们认为量子信息论中著名的量子游走概念是描述多位点化学反应的自然且恰当的框架。通过组合每次仅作用于两个位点的 Kraus 映射，我们展示了如何应用量子游走形式体系推导标准鸟类自由基对反应的反应算符。我们的反应算符预测的重组合去相位速率与近期实验 [J. Chem. Phys. {\bf 139}, 234309 (2013)] 一致，而与 Jones 和 Hore 的先前工作 [Chem. Phys. Lett. {\bf 488}, 90 (2010)] 相反。标准自由基对反应传统上要么通过包含自由基对和反应产物的归一化密度算符描述，要么通过仅考虑自由基对的迹减小密度算符描述。我们展示了一种既归一化又仅涉及自由基对状态的密度算符。还讨论了包含额外去相位过程及任意数目位点的推广。
引用
@article{arxiv.1506.04213,
title = {Coherent chemical kinetics as quantum walks I: Reaction operators for radical pairs},
author = {A. Chia and A. Gorecka and K. C. Tan and L. Pawela and P. Kurzynski and T. Paterek and D. Kaszlikowski},
journal= {arXiv preprint arXiv:1506.04213},
year = {2016}
}