石墨烯上的氯吸附：氯石墨烯

我们基于密度泛函理论进行了第一性原理结构优化、声子频率和有限温度分子动力学计算，以研究氯原子与石墨烯的相互作用，并预测了可能的氯化石墨烯衍生物的存在。单个氯原子的成键是通过电荷从石墨烯转移到氯吸附原子而形成的离子键，并在底层平面石墨烯中引起可忽略的局部畸变。与氢和氟吸附原子不同，单个氯吸附原子在完美石墨烯表面的迁移几乎无障碍。然而，由于强烈的 Cl-Cl 相互作用导致通过形成 Cl$_{2}$ 分子而发生解吸，用 Cl 吸附原子装饰石墨烯的一个表面从而导致各种构型是无法维持的。相反，完全氯化的石墨烯（即氯石墨烯 CCl，其中单个氯原子以 $sp^3$ 型共价键交替键合到石墨烯两侧的各个碳原子上）是褶皱的。我们发现该结构是稳定的，且为直接带隙半导体，其带隙可通过施加均匀应变进行调节。文中讨论了氯石墨烯的计算声子色散关系和四种拉曼活性模。