核自旋态的化学流体动力学
化学物理
2025-05-06 v1 计算物理
量子物理
摘要
量子力学运动方程在状态描述符（如波函数和密度矩阵）上是严格线性的，但描述化学动力学和流体动力学的方程在浓度上可能是非线性的。这种不相容性是根本性的，但特殊情况可以处理——例如，在磁共振中，核自旋相互作用可能太弱而无法影响浓度动力学。对于涉及单自旋和一级化学反应的过程，这是一个被广泛研究的课题，但在存在二级动力学、扩散和流动的情况下，复杂核自旋系统的时间演化迄今仍难以处理。这在微流控、均相催化和代谢过程的磁共振成像中造成了障碍。在本文中，我们报告了一种数值稳定的形式体系，用于在同时存在扩散、流动和二级化学反应的情况下，对核自旋动力学和退相干进行时域量子力学描述。该形式体系已在开源 Spinach 库的 2.11 及更高版本中实现。作为示例，我们使用丙烯腈与环戊二烯的 Diels-Alder 环加成反应（生成内型和外型降冰片烯甲腈），在微流控 NMR 探针的检测腔（一个具有数千个 Voronoi 单元的有限元模型）中存在扩散和流动的情况下，使用空间局域化的带状线射频线圈进行说明。
引用
@article{arxiv.2505.02085,
title = {Chemical hydrodynamics of nuclear spin states},
author = {Anupama Acharya and Madhukar Said and Sylwia J. Barker and Marcel Utz and Bruno Linclau and Ilya Kuprov},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.02085},
year = {2025}
}