非局域电子-声子相互作用限制的电荷输运 II：慢声子区域中的数值精确量子动力学
摘要
机械软半导体中电荷载流子的输运主要受其与慢分子间声子的相互作用限制。载流子运动表现出从超扩散到亚扩散的交叉，在动态迁移率谱中产生一个独特的低频峰。这些特征可以通过依赖于载流子与声子动力学时间尺度分离的方法（如瞬态局域化场景（TLS））来理解。然而，从完全量子动力学中恢复这些特征一直难以实现。利用配套论文（arXiv:2501.05054）中提出的基于层次运动方程（HEOM）的方法，我们研究了近绝热极限下一维Peierls模型中的载流子输运。我们发现，在较高温度和较强相互作用下，TLS能很好地近似HEOM动力学。此时，输运主要由声子辅助，并在远早于一个声子周期之前从亚扩散侧转变为扩散。相反，在中等温度和相互作用下（与实际材料中的输运相关），带电流占主导。我们得出结论：超扩散到亚扩散的交叉是瞬态的，因此扩散运动在时间尺度与声子周期相当的情况下从超扩散侧开始。低频动态迁移率还在大约一个声子频率处额外出现一个凹陷，以及零频峰。我们在这一中等区域的结果显示了TLS的局限性，并支持了最先进的量子-经典模拟的结果。我们预期，对于更真实的声子态密度，HEOM与TLS动力学之间的定性差异将会减小。
引用
@article{arxiv.2501.05055,
title = {Charge transport limited by nonlocal electron-phonon interaction. II. Numerically exact quantum dynamics in the slow-phonon regime},
author = {Veljko Janković},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.05055},
year = {2025}
}
备注
Final, published version; Main text: 15 pages, 5 figures; Supplemental material: 7 pages, 4 figures; This submission is accompanied by Part I. Hierarchical equations of motion approach; The data that support the findings of this study are openly available at https://doi.org/10.5281/zenodo.14637019