从第一性原理捕获二氧化铀基态：晶体畸变、磁结构与声子
材料科学
2022-10-04 v3 强关联电子
摘要
二氧化铀（UO）由于自旋轨道耦合、Mott 物理、磁有序与晶体畸变之间复杂的相互作用，对第一性原理方法仍是一项艰巨挑战。本文我们使用 DFT+ 在零温下探索 UO，并纳入上述所有现象。技术挑战在于驾驭 DFT+ 产生的众多亚稳电子态，这通过 轨道占据矩阵控制来搜索基态得以实现。我们将搜索限制于包含自旋轨道耦合的高对称性铁磁相，其产生了先前未报道的占据矩阵。这一新发现的占据矩阵随后被用作初始化以探索破缺对称相。我们发现 3k 反铁磁态的氧笼畸变与实验极为吻合，且自旋轨道耦合与 Hubbard 均为关键因素。我们证明仅特定的声子模式对 Hubbard 有强烈依赖，而磁有序总体上仅具微小影响。我们使用非弹性中子散射测量了声子色散曲线，且我们的计算在采用合理的 值时显示出良好一致性。DFT+ 的定量成功值得在此理论层级上探索热输运及其他可观测量。
引用
@article{arxiv.2204.13687,
title = {Capturing the ground state of uranium dioxide from first principles: crystal distortion, magnetic structure, and phonons},
author = {Shuxiang Zhou and Hao Ma and Enda Xiao and Krzysztof Gofryk and Chao Jiang and Michael E. Manley and David H. Hurley and Chris A. Marianetti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.13687},
year = {2022}
}