钛酸锶中的氧空位：一项 DFT+DMFT 研究

我们解决了钛酸锶中氧空位性质这一长期存在的问题，结合密度泛函理论与动力学平均场理论（DFT+DMFT）来研究空位处关联对电子性质的影响。我们的方法使用一个包含 Ti-$t_{2g}$ 轨道以及一个额外的以空位为中心的 Wannier 函数的最小低能电子子空间，并提供了一个直观且物理上透明的框架来研究局域电子-电子相互作用对氧空位引入的过剩电荷的影响。我们利用受限随机相位近似估算了屏蔽相互作用参数的强度，发现空位轨道具有可观的 Hubbard $U$ 参数。我们的主要发现调和了先前的实验与计算结果，即基态要么是局域化缺陷态双占据的状态，要么是空位单占据且一个电子转移到导带的状态。这两种竞争状态之间的平衡由空位和 Ti 位点的相互作用强度以及跨空位的 Ti-Ti 距离决定。最后，我们对比了 SrTiO$_3$ 中空缺掺杂与 La 替代掺杂的情况，并表明后者可以用简单的刚性带图像很好地描述。