非共线磁构型下 LSDA+$U$ 的参数化：UO$_2$ 中的多极磁性

为探索强关联电子材料中非共线磁构型的形成，我们推导了一个仅涉及单一参数 $U$（而非 Hubbard 与 Stoner 参数之差 $U-J$）的非共线 LSDA+$U$ 模型。在约束随机相位近似中计算 $U$，我们研究了二氧化铀 UO$_2$ 的非共线磁性，发现自旋轨道耦合（SOC）稳定了 3$\textbf{k}$ 有序磁基态。UO$_2$ 中估计的 SOC 强度高达每个铀原子 0.73 eV，使得自旋与轨道自由度几乎不可分离。利用多极赝自旋哈密顿量，我们展示了八极与偶极-偶极交换耦合如何帮助建立具有铀 $f$ 轨道倾斜有序的 3$\textbf{k}$ 磁基态。协同 Jahn-Teller 效应似乎在稳定非共线 3$\textbf{k}$ 态中不起显著作用，该态即使在未畸变晶格中 also 具有最低能量。LSDA+$U$ 模型中参数 $U$ 的选择对 UO$_2$ 的预测性质有显著的定量影响，特别是对磁交换相互作用，以及或许平凡地，对带隙：完全 $ab$ $initio$ 计算的 $U=3.46$ eV 给出了 2.11~eV 的带隙，与实验吻合良好，并对其他相关能量尺度给出了均衡的描述。