基于二分图 Cholesky 图网络的多体量子化学
化学物理
2026-05-26 v1 量子物理
摘要
从原理预测分子关联能准确性要求解决 {O}(N^4) 电子排斥积分 (ERI) 张量。现有的电子结构问题图神经网络方法通常将该张量压缩为低秩标量特征，丢弃与电子关联相关的更高阶互动结构。在本工作中，我们演示 ERIs 的张量分解自然诱导一种结构化二分图 message-passing 架构，该架构比压缩轨道表示更有效地保持对更高阶互动结构的访问。通过利用 ERIs 的密度适配 Cholesky 分解，我们推导出一种二分图网络，该网络将轨道自由度和辅助互动节点建模为两个独立的集合，保持互动拓扑结构同时降低理论复杂度至 {O}(N^3)。在 132 个几何构型的六个二原子分子上进行评估，使用 Full Configuration Interaction (FCI) 参考能量，我们的因子化表示在五折交叉验证下实现 0.0296 Ha 的 in-distribution 均方绝对误差 (MAE)，在压缩积分基准方法上实现了显著的改进。离散-一-分子-留检验揭示，零-shot 泛化性能在分子种类间相差近四倍，并与被留出分子轨道环境与训练分布的结构相似性相关，而非与核电荷不对称性相关。
关键词
引用
@article{arxiv.2605.25268,
title = {Bipartite Cholesky Graph Networks for Many-Body Quantum Chemistry},
author = {Abdul Samad Khan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.25268},
year = {2026}
}