振动光谱基准测试：使用树张量网络态计算 5000 个精确本征态
化学物理
2025-04-16 v2 计算物理
摘要
精确的振动光谱对于理解分子行为至关重要，但其计算仍具有挑战性，而且可靠比较不同方法的基准数据稀缺。本文我们针对一种六原子、12 维的乙腈腈分子——这一典型的强耦合、非谐系统——进行高精度本征态计算。我们采用密度矩阵正则化群 (DMRG) 算法，基于树张量网络态 (TTNS) 的 ansatz，随后以 TTNS 为基集进行细化，并可靠地估计能量误差。我们计算了最多 5000 个振动态，其能量误差估计低于 0.0007 。我们的分析表明，前人的工作低估了能量误差，误差可高达两个数量级。我们的数据可作为未来振动光谱方法的基准，而我们新方法为类似精确计算大型复杂分子系统提供了一条路径。
引用
@article{arxiv.2504.05382,
title = {Benchmarking vibrational spectra: 5000 accurate eigenstates of acetonitrile using tree tensor network states},
author = {Henrik R. Larsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.05382},
year = {2025}
}